Armstrong gia nhập Quân đoàn Phi hành gia NASA trong nhóm thứ hai, được chọn vào năm 1962. Ông thực hiện chuyến du hành không gian đầu tiên với tư cách là phi công chỉ huy của Gemini 8 vào tháng 3 năm 1966, trở thành phi hành gia dân sự đầu tiên của NASA bay lên vũ trụ.